L'església és planta de creu llatina, d'una sola nau de deu metres de llum i quaranta-cinc metres de longitud, coberta amb voltes ogivals nervades quadripartides de cinc trams i amb un transsepte de dos trams. El presbiteri és de planta heptagonal, amb una girola entorn de l'altar major proveït d'un baldaquí que es destruí el juliol de 1936. L'interior recorda a l'arquitectura gòtica flamenca, però està proveït de diferents elements que et traslladen a l'arquitectura eclèctica del principi del segle XX: utilitza els arcs parabòlics i materials com el totxo i la pedra artificial, especialment a la girola. Els murs de l'església s'obren uns magnífics finestrals decorats amb vitralls, també recordant a l'arquitectura medieval.
El claustre és de més de 30 metres en quadre, proveït d'unes arcades que combinen el totxo vist per les columnes amb pedra artificial a la base i capitells i arcs, també de totxo, a plec de llibre i perfil escarser.
Alguns elements de l'antic monestir es van reaprofitar per l'obra nova, com alguns capitells i les rajoles valencianes per a la Sala Capitular.
L' origen del monestir de Valldonzella és l' ermita de Santa Margarida, una petita església romànica exactament igual a la de Santa Maria de Valldaura i al costat d'una masia, situada en una vall boscosa de la serra de Collserola, coneguda encara com a Torre de Santa Margarida. Pertanyia i pertany a la parròquia de Santa Creu d'Olorda, depenent del bisbat de Barcelona, on molt a prop, el bisbe Berenguer de Palou que va cedir el terreny per la casa l'ermita de Valldonzella, tenia i encara existeix la torre coneguda com la Torre del Bisbe juntament amb una altra masia, en el límit dels termes de Sant Feliu de Llobregat i Sant Just Desvern.
Així doncs, el 4 de novembre de 1237 és quan es té constància de la fundació del monestir cistercenc. Entre les dues dates esmentades hi ha notícies de la incorporació de diverses dones a la comunitat, de la que no s'especifica la regla que seguia. La primera comunitat era formada per Berenguera de Cervera amb 11 monges.
Amb motiu de la inseguretat del lloc de Valldonzella, el 1263, la comunitat va obtenir el permís de Jaume el Conqueridor per a traslladar-se a Barcelona, extramurs, al lloc anomenat la Creu Coberta, fet que es va produir efectivament el 1269. El trasllat es feia per creure que el monestir estava en lloc solitari, perillós i agrest. La comunitat, o part d'ella, degué oposar-se, com sembla demostrar la llegenda de l'oposició de la imatge de la Verge al nou lloc.
Aquest monestir va tenir molta importància en els anys següents i la seva comunitat era molt extensa i nodrida per les filles de les famílies de la noblesa ciutadana. Fou molt afavorit pel mateix Jaume I i els seus successors i pels bisbes de Barcelona, que li uniren la parròquia de Sant Esteve de Parets (1291) i de Santa Creu d'Olorda (1416). L'any 1308 comptava amb 35 membres. Com a prova del seu prestigi en aquells temps, el 1395 hi tindrà residència el rei Joan el Caçador, i el 1410 hi emmalaltí i morí Martí l'Humà, i, pocs anys després, la seva vídua Margarida de Prades s'hi retirà. També va ser utilitzat com a Residència en les seves estades a Barcelona pel rei Ferran el Catòlic, atès que estava situat a la carretera entre Barcelona i Sants, i per tant en direcció a València i Saragossa, convertint-se el Portal de Sant Antoni en la porta d'entrada dels reis a la ciutat.
La reforma del concili de Trento afectà molt la vida del monestir, insistí en la clausura i prohibí d'entrar-hi més novícies, fins que la prohibició fou atenuada per Roma el 1599 gràcies a la intervenció de Felip III de Castella.
Durant la guerra dels Segadors (1640-1652), les monges abandonaren el monestir i es traslladaren dins la ciutat. En el darrer any de la guerra, amb motiu del setge de Barcelona, el monestir quedà destruït completament. El 1674 la comunitat passà a viure a Santa Maria de Natzaret, priorat depenent de Santa Maria de Poblet, situat al carrer que més tard rebé el nom de Valldonzella.
El 1814 les monges es van haver de refugiar a Mataró mentre l'edifici conventual era destruït en part i refet el 1826. El 1835 van haver d'abandonar novament el monestir a causa de la llei de desamortització que obligava als ordes religiosos abandonar les seves pertinences. L'any 1847, les poques monges supervivents de l'exclaustració tornaren a reunir-se residint-hi fins al 1909, quan els fets de la Setmana Tràgica les obligà a refugiar-se a la Torre dels Pardals a La Sagrera, propietat de la família Valls i Martí. Com molts d'altres edificis religiosos, el convent fou destruït pel foc. Les obres del nou convent es van iniciar pel claustre i les dependències circumdants. L'abril de 1913 es van començar les obres de la capella provisional, però l'església definitiva no s'inaugurà fins a l'abril de 1919 i es consagrà el 1922.
Finalment, el 1913 es traslladaren a l'indret actual de Bellesguard per consell del bisbe Torras i Bages, en un nou monestir projectat per Bernardí Martorell. El 19 d'octubre de 1911 van comprar al monestir de Sant Cugat un valuós cadiratge del segle XV que encara es conserva en bon estat.
L'Església fou dedicada a l'Assumpció, i actualment la comunitat està formada per 9 monges, que seguint les regles ora et labora, ofereixen un servei d'hostatgeria i realitzen treballs d'enquadernació.